武汉理工大学木士春团队Angew: 碳五元环的本征析氢活性及其与Ru的p-d轨道杂化效应

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第一作者：宫蕾 通讯作者：朱加伟博士、木士春教授 通讯单位：武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室 论文DOI： 10.1002/anie.202411125 全文速览 本文以富勒烯（C 60 ）为前驱体，采用碱刻蚀的策略构建了富含五元环缺陷的碳纳米材料（PRC），深入探究了五元环缺陷碳的析氢反应（HER）活性。此外，通过碳五元环上的C原子和Ru原子间的p-d轨道杂化效应将活性Ru团簇与PRC耦合（Ru@PRC），进一步提高了催化活性。理论计算和实验结果都表明电化学性能的改善主要归因于碳基质中存在的本征五元环缺陷。本征五元环缺陷相对于常规的六元环具有更高的电荷密度和更优化的p带中心，因此可作为析氢催化活性位点。C原子和Ru原子间的p-d轨道杂化效应有利于诱导反应活性位点的电子重新分布、调节反应中间体的吸附能并促进水解离过程，从而进一步改善电催 ………………………………