Nature Catalysis：PdZn的独立Pd位点研究乙烯氢化反应动力学

热催化学术QQ群：741409795如何将催化活性位点与观测的宏观反应动力学之间相连，是理性设计异相催化活性位点的关键。共同吸附现象导致难以解释反应机理的基本反应步骤过程和宏观反应动力学的反应速率常数，相互独立的催化活性位点能够避免共同吸附导致的复杂性。Pd-Zn构成的γ-brass金属间晶相能够在惰性Zn基底可控的生成独立的Pd1位点和Pd3三聚体位点。有鉴于此，宾夕法尼亚州立大学Michael J. Janik、Robert M. Rioux等通过这种独立的催化位点与DFT计算结合，使用全覆盖枚举微观动力学模型（fully coverage-enumerated microkinetic model），研究乙烯加氢反应的基元反应。使用Pd-Zn γ-brass金属间化合物具有的Pd3位点和Pd1位点，从而将吸附位点结构可数，分别在Pd3位点具有21种，在Pd1位点具有4种吸附结构位点。实验和MKM结果之间很好的符合，而且具有随温度变化的 ………………………………