Angew：光催化还原CO2制备甲烷新进展！

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稳定特定中间体以生产CH 4 仍然是太阳能驱动的二氧化碳减排的主要挑战。有鉴于此， 暨南大学张渊明教授、朱毅教授、河南师范大学苏小方、清华大学魏永革教授等 报道g-C 3 N 4 用饱和或者空缺的磷钨酸盐（PW x ，x=12,11,9）改性，调控CO 2 还原途径，实现了高选择性合成CH 4 。 磷钨酸盐空隙的增加导致更高的CH 4 收率和选择性，PW 9 /g-C 3 N 4 的CH 4 选择性高达80%，释放速率为40.8μmol·g -1 ·h -1 。相反，单独的g-C 3 N 4 和PW x 的CH 4 的产量可忽略。CO 2 转化为CH 4 遵循串联催化过程。CO 2 最初在g-C 3 N 4 上活化，形成*CO中间体，同时由g-C 3 N 4 的光生电子转移到PW x 。然后，还原的PW x 捕获*CO，随后将其氢化为CH 4 。通过注入两个光生电子，PW 9 能够吸附和活化*CO。但是，由于占据的分子轨道的能量较小，还原的PW 12 和PW 11 不能吸附*CO，因此PW x /g-C 3 N 4 （x=12,11） ………………………………