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南方科技大学郭庆等：金红石型TiO₂(110)表面上的甲烷低温氧化：表面活性氧物种的确认

邃瞳科学云 · 公众号 · · 2024-04-05 08:09

第一作者：赖悦苗，王锐敏博士通讯作者：李方亮博士，樊红军研究员，郭庆助理教授通讯单位：南方科技大学化学系论文DOI：10.1021/jacsau.3c00771全文速览了解光催化氧化甲烷（CH4）转化的微动力学机制对于设计高效的光催化剂具有重要意义。本文在表面温度为60 K的条件下，对模型催化剂金红石(R)-TiO2(110)表面上的CH4光催化氧化进行了系统地研究。在中心波长为355 nm的激光照射下，CH4的C-H键活化是通过空穴捕获的OTi−中心而不是Ob−中心实现的。该反应遵循Eley-Rideal机理，首先生成可自由移动的CH3•自由基，随后，部分CH3•自由基在迁移过程中可能与表面O/OH物种相遇，并通过“rebounding”过程分别生成CH3O/CH3OH，而后者在光照下进一步解离成CH2O。然而，大部分CH3•自由基 ………………………………

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