重磅Angew：正极材料中过渡金属离子溶解、迁移和沉积现象

【研究背景】锂离子电池（LIB）对推动电动汽车的普及至关重要，正极材料是影响LIB性能的关键因素之一，其中过渡金属元素的能量密度、成本和丰度起决定性作用。目前，已经开发了多种过渡金属氧化物正极材料，比如：含钴的层状氧化物，其容量大但成本较高；无钴正极材料，比容量较低但循环性能更好（如尖晶石，LiMn2O4）等等。由于上述正极材料中的工作电压可以大于4.2V，所以容量增加，但也因为更多锂从正极晶格中脱嵌，在长期使用过程中会导致电池的容量保持率和循环寿命降低，这种现象通常归因于过渡金属离子从正极结构中溶解、并通过电解液迁移，并最终沉积在负极上所致。过渡金属溶解的主要原因有：Jahn-Teller效应、电解质氧化、正极相变和酸性物质腐蚀等，而高温下循环会加剧溶解过程。同时，过渡金属离子在负极上沉积会对 ………………………………