兰州大学李灿院士/李泽龙教授团队JACS: 二氧化碳加氢偶合二甲胺高选择性制备DMF

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第一作者：张潔允，李冠娜 通讯作者：李泽龙，李灿 通讯单位：兰州大学 论文DOI：10.1021/jacs.4c12503 全文速览 N,N-二甲基甲酰胺（DMF）是一种广泛应用的溶剂，常被称为“万能溶剂”，并且是医药、农药以及有机合成中的重要中间体。本文报道了一种新型方法，通过固定床反应器和ZnO-TiO 2 固溶体催化剂的连续流动反应系统合成DMF。该催化剂能够高效地将CO 2 、H 2 和二甲胺（DMA）转化为DMF，且在DMA的单程转化率接近热力学平衡时，DMF的选择性可达到99%。此外，该催化剂表现出优异的稳定性和热稳定性，连续运行1000小时未见失活现象。 ZnO-TiO 2 固溶体催化剂的优异活性源于Zn和Ti位点的协同效应。此协同作用促进CO 2 高效加氢转化为HCOO*活性物种，HCOO*作为关键中间物种直接与DMA反应生成DMF。与此同时，固溶体催化剂上HCOO*加氢生成CH 2 O*反应在动力学上不 ………………………………