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支春义/郭瑛 Angew:氢键调节质子转移调节固氮中的杠杆关系

催化进展  · 公众号  ·  · 2024-08-24 09:11

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第一作者:Shaoce Zhang、Hu Hong 通讯作者:支春义、郭瑛  通讯单位:香港城市大学、深圳大学 研究背景与内容 在电化学氮还原反应(NRR)中,由于析氢反应(HER)的竞争性,NH3生成活性与选择性之间存在杠杆关系,即高活性和强质子吸附导致产物选择性低。 在此,作者设计了一种新型的金属有机氢键框架(MOHBF)材料,通过氢键调节的质子转移途径来调节这种杠杆关系。将MOHBF材料与还原氧化石墨烯(rGO)复合,形成Ni-N2O2分子催化剂(NiN2O2/rGO)。 研究要点 要点一: 在本研究中,作者设计了一种具有金属 - 有机氢键框架 (MOHBF) 的新型 Ni SA 分子催化剂,并在此框架的基础上制备了还原氧化石墨烯 (rGO) 负载的 Ni-N 2 O 2 分子催化剂 (Ni-N 2 O 2 /rGO) 。 Ni 具有一个独特的接近满的 d 轨道,这使得它在 NRR 中很有前途。 Ni-N 2 O 2 /rGO 中的 Ni SA 中心具有不对称 O/N 配位,具有 ………………………………

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