主要观点总结
该文章介绍了一种双功能原子级分散的Rh和Co催化剂(RhCo/Al2O3-10),该催化剂通过简单的球磨法制备,用于烯烃串联氢甲酰化/加氢反应。该催化剂具有优异的协同催化性能,并且具有广泛的底物适应性。通过调节反应时间和温度,可以获得较好的醇收率。研究表明,Rh和Co原子之间的电子相互作用有效地降低了反应的表观活化能。这项工作不仅为烯烃转化为醇的串联氢甲酰化/加氢反应体系提供了新的方法,而且为按需协同催化的多用途双功能催化剂的理性设计提供了启示。
关键观点总结
关键观点1: 文章背景介绍
氢甲酰化反应是工业中规模和产品数量最大的催化反应之一,醇作为氢甲酰化反应的最有价值产物,具有很高的工业应用价值。但传统的生产工艺存在复杂、成本高、催化剂分离困难等问题。串联氢甲酰化/加氢反应是最理想和最具吸引力的替代途径,可以直接从烯烃中生产醇,工艺简单,能耗低,引起了人们的持续关注。
关键观点2: 文章主要研究成果
采用球磨法成功制备了原子级分散的双功能Rh和Co催化剂(RhCo/Al2O3-10),并用于烯烃串联氢甲酰化/加氢制醇反应。该催化剂在串联氢甲酰化/加氢反应中表现出优异的协同催化性能,并具有广泛的底物适应性。此外,通过调节反应时间和温度,可以获得较好的醇收率。
关键观点3: Rh和Co原子之间的相互作用
研究表明,Rh和Co原子之间的电子相互作用有效地降低了反应的表观活化能,从而促进了串联氢甲酰化/加氢反应。通过球差电镜、同步辐射、XPS和DRIFT等手段,证实了Rh和Co原子以单原子的形式存在,且两者之间存在电荷转移。
关键观点4: 文章亮点
本研究采用简单的球磨法成功制备了高性能的双功能催化剂,为双功能原子级催化剂在串联氢甲酰化/加氢反应中的应用开辟了重要前景。此外,该研究为按需协同催化的多用途双功能催化剂的理性设计提供了启示。
文章预览
▲ 共同第一作者:张颖,刘立扬 通讯作者:何晓辉 通讯单位:中山大学 论文DOI: 10.1007/s11426-024-2135-y (点击文末「阅读原文」,直达链接) 全文速览 烯烃串联氢甲酰化/加氢过程是一种极具吸引力和挑战性的制醇路线,受到人们的持续关注。 在此,我们报道了一种双功能原子级分散的Rh和Co催化剂(RhCo/Al 2 O 3 -10)。该催化剂通过简单的球磨法制备而得,在串联氢甲酰化/加氢反应中具有优异的协同催化性能(>95%的烯烃转化率和>80%的醇选择性),并且具有广泛的底物适应性,优于单组份的Rh/Al 2 O 3 ,Co/Al 2 O 3 及其物理混合对应物。原位CO-DRIFTS, XPS和动力学实验表明,Rh和Co原子之间的电子相互作用有效地降低了反应表观活化能,从而促进了串联苯乙烯氢甲酰化/加氢反应。这项工作不仅提出了一种新颖的将烯烃转化为醇的串联氢甲酰化/加氢反应体系
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