主要观点总结
本文揭示了一种新型的高价硫代硫酸盐Redox电化学反应(S2O32−/S4O62−)在水系电池中的应用。该研究克服了传统的低价多硫化物氧化还原反应(S2−/S0)的固有负平衡电位限制以及多硫化物在水溶液中复杂的热力学特质,实现了高的反应电压和高可逆性。主要成果包括:发展了一类新型水系高价硫Redox用于水系电池,揭示了高价硫代硫酸盐在水系环境下的电化学转化机制,提出了稳定水系高价硫电极的关键策略。该研究为开发高电压和高稳定性水系电池提供了新的思路。
关键观点总结
关键观点1: 研究背景
硫基水系电池具有理论容量高、地壳储量丰富和成本低等优势,然而,硫单质作为水系电池正极时,存在输出电压较低、能量密度不高的问题,主要归因于低价多硫化物氧化还原反应的负电化学电位以及多硫化物在水溶液中的复杂热力学性质。
关键观点2: 主要研究成果
通过调控电解液中多硫化物的溶解度、采用膜工程抑制多硫化物迁移以及设计多孔或催化功能的硫载体,缓解了多硫化物的不可逆反应。本研究创新地开发了一种基于高价硫氧化还原反应(S2O32−/S4O62−)的水系电池,具有正的标准电位和优异的热力学稳定性。
关键观点3: 研究亮点
高价硫代硫酸盐Redox反应具有高的工作电压(~1.4 V)、高的可逆容量(193 Ah L⁻¹)和超高循环稳定性(1000次循环后容量保持率高达99.6%)。揭示了高价硫代硫酸盐在水系环境下的电化学转化机制,提出了稳定水系高价硫电极的关键策略。
关键观点4: 作者信息
本文作者包括Yutong Feng, Boya Wang, Wanhai Zhou等,通讯作者是晁栋梁教授和赵东元院士。
关键观点5: 论文信息
本文标题为《High-Valent Thiosulfate Redox Electrochemistry for Advanced Sulfur-based Aqueous Batteries》,已发表在JACS上,并提供了论文链接。
文章预览
背景介绍 硫基水系电池( SABs )具有高的理论容量( 1672 mAh g ⁻ 1 )、丰富的地壳储量和低成本等优势。然而, 硫单质作为水系电池正极时,其较低的输出电压( < 0.8 V )导致电池能量密度较低,这主要归因于低价多硫化物氧化还原对( S 2− /S 0 )固有的负电化学电位( −0.51 V vs SHE ) 。 此外,多硫化物中间体在氧化还原过程中易发生歧化和水解反应,这将进一步加速电池容量的衰减。针对上述问题,已有研究通过调控电解液中多硫化物的溶解度、采用膜工程抑制多硫化物迁移以及设计多孔或催化功能的硫载体来缓解多硫化物的不可逆反应。然而, 受限于低价 polysulfide
redox 多硫化物氧化还原反应的固有的低热力学平衡电位及其在水溶液中的复杂热力学性质 ,电池的电压和循环寿命难以得到根本改善。 本文亮点 ( 1 ) 水系高价 硫氧
………………………………