北大-徐冰君团队︱ACS Catal：CO2对Cu催化电化学CO还原反应影响的阳离子依赖性

文章预览

本文由 徐冰君教授团队 提供！  一、研究背景：   电化学CO 2 还原反应（CO 2 RR）中的阳离子效应一直是该领域所讨论的热门话题， Cu催化CO 2 RR中多碳（C 2+ ）产物的生成速率遵循Li + + + + 的顺序。然而，由于该体系的高复杂性，阳离子影响反应的主要机制仍然存在争议。Cu催化CO 2 RR的阳离子效应的复杂性很大程度上源于其反应网络复杂—C 2+ 产物多样且所需多电子、质子转移步骤。目前认为Cu催化CO 2 RR包含两个串联过程：CO 2 转化为CO和进一步的CO还原反应（CORR）。据报道，阳离子的性质会分别影响上述两个过程，因此，表观的阳离子效应很可能是其对多个基元步骤影响的总体结果。且已有多项报道指出CO 2 /CO的共还原可显著提高C 2+ 产物生成速率，但CO 2 对CORR的影响仍无法解释。但现有文献清楚地表明，CO 2 RR的不同步骤并不是独立的。这一分析提 ………………………………