内蒙古大学/内蒙古师范大学张军Angew: 活性羟基介导的电催化甘油氧化中碳-碳键的优先断裂

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第一作者：张强、张小静 通讯作者：张军、刘宝仓、高瑞 通讯单位：内蒙古大学、内蒙古师范大学 论文DOI：10.1002/anie.202420942 全文速览 电催化甘油氧化反应（GOR）生成高价值的甲酸（FA）受限于活性物种的高形成电位和缓慢的C-C键断裂动力学。在本研究中，创新性地设计了一种新型催化剂——Ni单原子（Ni SA ）和Co单原子（Co SA ）共锚定氮掺杂纳米管（NCNTs）封装Ni 0.1 Co 0.9 合金电催化剂Ni 0.1 Co 0.9 @Ni SA Co SA -NCNTs。值得注意的是，在GOR中，该催化剂在1.15 V vs. RHE时就能达到10 mA cm –2 的电流密度。在1.45 V vs. RHE时，反应8 h后，甘油转化率高达98.81%，同时FA的选择性达到93.27%。通过实验分析和理论计算系统地阐明了甘油氧化反应机制和反应路径。结果表明，甘油中的初始 C-C 键裂解是由低电位下产生的活性羟基（*OH）介导的，并且在GOR过程中优先于O-H和C- ………………………………