【催化】活性位点质子转移调控提升多孔有机聚合物的氧电催化性能

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对于有质子参与的小分子活化反应，高效的质子传输至关重要。在自然界中，酶给出了将质子从外部环境传输到活性位点的范例。例如，细胞色素 c 氧化酶(C c O)可以高效催化 O 2 还原到水。多孔材料，包括 多孔有机聚合物 (POPs)，作为小分子活化的电催化剂已经引起了人们的广泛关注。在POPs中，用于小分子活化和转化的活性分子单元通过有机连接体相互连接。POPs的孔径和通道对于底物和质子向POPs内的活性分子单元的转移至关重要。然而，在设计功能型POPs时需要兼顾分子活性单元的高活性、高选择性、氧化还原性以及与有机连接体的匹配性，因此合成功能修饰的POPs极具挑战。目前的报道多是通过有机连接体的结构修饰来改善孔道中的质子转移，例如调控孔径或在有机连接体上引入酸性/碱性基团(图1b)。因此，与能够同时在通道和局部活性位点有效 ………………………………