【解读】ACS Catal.：调节Ru/CeO₂催化剂局部电荷密度以实现CO₂加氢选择性的反转

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第一作者：谢宇 通讯作者：宁平、张秋林 通讯单位：昆明理工大学环境科学与工程学院 论文DOI：10.1021/acscatal.4c03094 全文速览 通过合理设计催化剂调整CO 2 加氢选择性以获得所需的产品是解决环境和能源问题的有力策略。本文通过电子受体诱导的电子相互作用调整Ru的局部电子密度，将常用的Ru/CeO 2 甲烷化催化剂的CO 2 加氢选择性从CH 4 转变为CO。原位光谱表征和DFT计算系统地揭示了由于电子受体的吸电子作用，Ru位点比未修饰的催化剂失去更多电荷，这削弱了羰基与Ru位点的结合强度，进一步导致羰基和甲酸盐中间体的反应能垒不平衡。因此，原本生成CH 4 的平行加氢过程（羰基途径和甲酸途径）转变为CO的优先解吸，最终获得相反的选择性。 背景介绍 常压下CO 2 加氢反应的主要产物为CO和CH 4 ，分别由逆水气变换（RWGS）和CO 2 甲烷化产生。其中，CO ………………………………