江南大学刘天西团队JACS：高熵钙钛矿氧化物提升电催化氨合成效率

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01 科学背景 电催化硝酸盐还原为氨 (eNRA) 是实现环境可持续性和清洁能源的一条有前途的途径。典型的 eNRA 工艺包括 NO 3 – 在电催化表面的吸附，然后进行连续脱氧过程，最后逐步加氢形成 NH 3 。在整个反应序列中，金属位点和中间体之间的键合相互作用受到自旋极化的影响。自旋极化的金属活性位点可以诱导量子自旋交换相互作用并促进自旋电子转移，从而增强自旋相关的电催化反应。然而，通过控制电催化剂中的自旋态来加速 eNRA 过程具有挑战性，因为其机制复杂，涉及 8 个电子转移步骤、多个中间体、大量能量需求和缓慢的动力学。 目前，钙钛矿 LaCoO 3 中钴 (Co) 物质的自旋态已因其在氧释放反应 (OER) 和氧还原反应 (ORR) 中的作用而受到研究。由于未占据的 e 电子轨道，原始 LaCoO 3 中的 Co 原子处于低自旋（ LS ）状态。 e g 轨道的占据意味着 C ………………………………