清华大学李俊华课题组陈建军文章ES&T：Rh/CeO₂催化剂上4d-2p-4f梯度轨道耦合驱动N₂O和CO串联催化消除

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第一作者：刘昊 特聘教授（山东师范大学） 通讯作者：陈建军 副研究员（清华大学） 通讯单位：清华大学 论文DOI：10.1021/acs.est.4c02277 全文速览 N 2 O和CO共存于各种工业和移动源中。N 2 O和CO产生N 2 和CO 2 的协同反应引起了极大的研究兴趣，但仍然极具挑战性。在此，作者通过梯度Rh 4d–O 2p–Ce 4f轨道耦合构建了一种具有不对称Rh–O–Ce位点的原子分散Rh负载CeO 2 催化剂。这种设计有效地调节了Ce的4f电子态，并促进了O 3π*反键轨道的电子填充，以促进N-O键的断裂。NAP-XPS结果表明，CO通过自串联催化与N 2 O分解产生的表面吸附的O*反应，加速了N 2 O分解，并在低至115 ℃的温度下激活了N 2 O和CO的协同反应。这项工作可以指导使用高阶轨道杂化策略结合串联概念开发高性能催化剂，以实现多功能催化应用。 背景介绍 氧化亚氮(N 2 O)和一氧化碳(CO)共存于化学 ………………………………