南京大学钟苗课题组JACS：基于位点协同与接力催化策略实现N,N-二甲基甲酰胺的可持续合成

主要观点总结

本文报道了一种利用电化学合成高值有机氮化合物的新方法，通过接力催化策略实现了N,N-二甲基甲酰胺（DMF）的可持续电合成。研究团队设计了WO2–NiOOH/Ni复合催化剂，通过异质位点的协同作用，实现了高效C–N偶联，显著提升了DMF的选择性和活性。该方法采用经济的甲醇和DMA为原料，开辟了低成本合成新路径，具有环保且节能的优势。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

传统工业DMF合成依赖于高耗能的热催化，电催化技术为环保且节能的DMF生产提供了解决方案。

关键观点2: 主要成果

1. 采用电化学合成路径，以经济的甲醇和DMA为原料合成高附加值的DMF。2. 提出接力催化策略，利用WO2和NiOOH位点的协同作用实现高效C–N偶联。3. 通过实验和理论计算揭示了接力催化机制，并证明了WO2–NiOOH/Ni催化剂在DMF电合成中的高效性。

关键观点3: 催化剂设计

研究团队设计了WO2–NiOOH/Ni复合催化剂，通过异质位点的协同作用，实现了高效C–N偶联。

关键观点4: 实验验证

通过线性扫描伏安法（LSV）测试、密度泛函理论（DFT）计算、扩大的电极实验和反应物拓展等实验手段验证了接力催化策略的有效性和DMF电合成的可行性。

关键观点5: 应用潜力

WO2–NiOOH/Ni催化剂在100 mA cm−2下实现了∼50%的DMF法拉第效率和超过400 μmol cm−2 h−1DMF产率，并且在连续五个16小时的操作循环中保持稳定。研究为DMF和其他高价值化学品的绿色合成提供了新的思路和方法。

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