主要观点总结
本文主要报道了多篇文章的简要内容,涉及电催化硝酸盐还原、甲烷重整稳定性、塑料化学循环、光催化反应动力学、手性Ag电催化还原CO2制备多碳产物、双原子OER催化剂设计、光电催化醇氧化和PbSnS2热电晶体的载流子和声子优化等研究领域。
关键观点总结
关键观点1: 电催化硝酸盐还原
韩布兴院士团队在Nature Commun上报道了通过电化学NOx转化为NH3,随后通过酮介导转化为N2H4的反应,选择性达到88.7%。发现了二苯乙烯酮是效果很好的介导分子,具有合适的立体结构和共轭效应,能够可控进行N-N偶联。WO3催化剂形成的Ph2CN*中间体通过晶格氧的脱氢机理,能够高选择性的进行N-N偶联。
关键观点2: 甲烷重整稳定性
美国橡树岭国家实验室Felipe Polo-Garzon等在Nature Commun上报道了一种直接的方法,通过加强金属-载体相互作用来锚定分散的镍位点,使镍活性位点嵌入脱铝的β沸石中,具有优异的稳定性和DRM催化反应速率。
关键观点3: 塑料化学循环
浙江大学张兴宏教授、张成建副研究员等在Nature Commun上报道了通过环酐与三氯乙醛的可逆共聚开发了一系列化学可回收塑料。这些聚酯的机械性能达到PVC和聚苯乙烯。由于氯化物的含量高,此类聚酯与PVC一样具有阻燃性。由于共聚的可逆性,这些聚酯可以在高温下解聚回起始单体,从而实现循环经济。
关键观点4: 光催化反应动力学
中国科学院大连化物所章福祥研究员等报道了合成了一系列具有不同A位稀土原子的钙钛矿RTaON2半导体作为模型光催化剂,讨论了A位元素调控影响其局部结构以及物理和化学性质,并且深入了解光催化Z方案全水分解(OWS)中的速率决定步骤。
关键观点5: 手性Ag电催化还原CO2制备多碳产物
上海交通大学车顺爱教授、韩璐教授等报道了手性Ag纳米结构催化剂薄膜CNAFs能够调节形成平行的电子自旋,促进生成三重态OCCO中间体,纳米结构的螺旋晶格能够降低*OCCO的反应能量,促进C-C偶联和*OCCO加氢生成C2+产物。
关键观点6: 双原子OER催化剂设计
中国科学院大连化物所彭章泉研究员、许军元副研究员等报道了使用大环分子前体约束的策略,在碳材料载体上修饰一系列过渡金属-贵金属杂双原子OER催化剂。这项工作提供了合成具有独特配位结构和不同组成的双原子活性位点的策略,有助于深入研究催化机理。
关键观点7: 光电催化醇氧化
南京大学李朝升教授等报道了修饰NiOOH助催化剂的Fe2O3光电极进行光电化学氧化,将5-羟甲基糠醛(HMF)氧化为2,5-呋喃二甲酸(FDCA),表现了优异的性能。这项研究为醇氧化反应的机理提供合理解释,有利于设计生物质转化体系。
关键观点8: PbSnS2热电晶体的载流子和声子优化
北京航空航天大学赵立东教授等为了促进PbSnS2这种低成本热电材料的利用,通过Na掺杂和Se合金化合成并优化了p型PbSnS2晶体。作者比较了n型和p型PbSnS2晶体的热电输运特性,并分析了其机理。
文章预览
1.韩布兴院士团队Nature Commun:电催化硝酸盐还原串联合成肼 氮氧化物(NO x )在氮循环体系中非常重要,是使用清洁电力并且进行可再生合成高附加值化学品的原料。但是如何通过精确构筑N-N单键,选择性的将NO x 转化为多氮产物(比如N 2 H 4 )是个巨大的挑战。 有鉴于此, 中国科学院化学所韩布兴院士、孙晓甫研究员等 报道在温和反应条件实现电化学NO x 转化为NH 3 ,随后通过酮介导将NH 3 转化为N 2 H 4 。 本文要点 1) 这个反应实现了令人印象深刻的NO x -N 2 H 4 选择性(选择性达到88.7%)。研究了酮介导N-N偶联反应机理,发现二苯乙烯酮(Diphenyl ketone)是个效果很好的介导分子,具有合适的立体结构和共轭效应,能够可控进行N-N偶联。乙腈溶剂能够通过氢键作用稳定和活化关键的亚胺中间体。 2) 实验结
………………………………