孙立成院士Nat. Commun.：揭示自然界水氧化催化中科克循环的未知部分

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光催化群-2： 927909706  光合成 II 系统的 Mn 4 CaO 5(6) 团簇能够通过 S i （ i=0-4 ）循环催化分解水，分解水生成 O 2 分子，同时催化剂经历  S 3  → (S 4 ) → S 0 过程。 作者在最近的实验中重现了这种过程，但是没有得到 S 0 态有关的情况，因此对于 O 2 生成之后的情况并不清楚。 有鉴于此， 西湖大学孙立成院士等 通过分子动力学模拟结合 DFT 理论计算，揭示了生成催化 O 2 循环过程关于重新恢复催化活性态的未知部分。   本文要点 要点1.  作者观测发现闭合的立方烷中间体物种，其中 Mn 具有 6 个配位，随后 6 配位 Mn 经历释放质子，水分子解离，配体转移生成开放立方烷结构的 S 0 态。 要点2.  通过理论给出了 S 0 以往未知的结构特点，这有助于理解自然界水氧化催化过程。 Guo, Y., He, L., Ding, Y.et al. Closing Kok’s cycle of nature’s water oxidation catalysis. ………………………………