Co1-N3P1，JACS！

文章预览

尽管用于胺与醇的N-烷基化的非贵金属得到了广泛的发展，但具有高选择性、高活性和高稳定性的催化剂的开发仍然面临挑战。通过与第二个杂原子的不对称配位对单原子位点进行可控修饰，为提高过渡金属单原子催化剂的内在活性提供了新的机遇。 在此， 清华大学李亚栋院士，王立刚博士和中国石油大学（华东）杨妲特任副教授等人 采用简便的浸渍-热解工艺，通过在ZIF-8上吸收Co-P复合物，制备了单原子Co 1 -N 3 P 1 的不对称N/P混合配位。该催化剂在苯胺和苯甲醇的N-烷基化反应中表现出了超高的活性和选择性，达到了3480的转化数（TON）值和174 -h 的转化频率（TOF）值，其TON值比已报道的催化剂高出一个数量级，甚至比均相催化剂 CoCl 2 (PPh 3 ) 2 高出37倍。同时，该催化剂在使用6个周期后仍能保持较高的活性和选择性。控制实验和同位素标记实验证实 ………………………………