【纳米团簇催化】有机锆掺杂增强氮化硅表面活化催化丙烷脱氢

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第一作者： Joshua C. DeMuth 通讯作者： David M. Kaphan (Argonne National Laboratory, Email: kaphand@anl.gov )   Massimiliano Delferro (Argonne National Laboratory, Email: delferro@anl.gov) 摘要： 中孔氮化硅（ Si 3 N 4 ）是有机金属配合物化学吸附的非传统载体，具有通过增加氮的路易斯碱度以激活异裂键、增加配体给体强度和金属 - 配体轨道重叠等特征增强催化活性的潜力。本文将四苄基锆（ ZrBn 4 ）化学吸附在 Si 3 N 4 上，并通过漫反射红外傅立叶变换光谱（ DRIFTS ）、动态核极化增强固态核磁共振（ DNPSSNMR ）和 X 射线吸收光谱（ XAS ）对所得负载型有机金属物种进行表征。基于氮化物可以沿 Zr−N 键活化 C−H 键的假设，发现该材料是丙烷脱氢的高活性（ 450°C 下 1.53 mol 丙烯 mol Zr −1 h −1 ）和选择性（ 99% 对丙烯）催化剂。相反，同源二氧化硅负载配合物在这些条件下表现出的 ………………………………