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一、【科学背景】 环氧化物是合成有机分子的通用构建单元,通过Meinwald重排可生成多功能的醛和酮,广泛应用于精细化工和药物合成。然而,传统的Meinwald重排需要腐蚀性酸催化,并需无水和惰性气氛条件,且常因副反应及较差的选择性导致低产率和产物混杂。氧化苯乙烯异构酶(SOI)在生理条件下催化芳基环氧化物的Meinwald重排,克服了这些限制。SOI在微生物苯乙烯降解途径中被发现,能高效地催化多种基质,具有广泛的应用潜力。然而,SOI的催化机制尚不清楚,限制了其在生物催化和化学合成中的全面应用。为了解决这一问题,研究利用冷冻电子显微镜、电子顺磁共振波谱和其他生物物理方法,解析了SOI与抑制剂结合的高分辨率结构,揭示了其催化机制。这些发现为扩大SOI的应用范围、提高催化效率以及开发新型铁基催化反应提供了基础。
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