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【解读】Rare Metals:Ce-MOF衍生钯基催化剂上金属-载体相互作用和阳离子钯协同作用促进C-Cl键高效活化

科学温故  · 公众号  · 科技自媒体 科技媒体  · 2024-07-08 11:57
    

主要观点总结

本研究通过一步煅烧负载Pd的Ce-UiO-66-BDC制备了Pd/MCeO2催化剂。该催化剂在MCAA加氢脱氯方面表现出优异性能,特别是Pd/MCeO2-500催化剂,可在50分钟内完全降解1 mmol·L-1 MCAA。催化过程符合Langmuir-Hinshelwood模型。研究发现,金属-载体相互作用和Pdn+的存在是增强催化活性的关键。较低的pH反应条件有利于MCAA的吸附和C-Cl键的裂解。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

一氯乙酸(MCAA)是饮用水氯化消毒过程中产生的高致癌性消毒副产物,研究旨在探索其液相催化加氢脱氯的方法。

关键观点2: 研究方法

采用一步煅烧法以负载Pd的Ce-UiO-66-BDC为前驱体,合成Pd/MCeO2催化剂。通过XRD、XPS、TEM等表征手段分析催化剂的结构和性质。

关键观点3: 研究结果

研究发现,一步煅烧法制备的催化剂拥有更多的Pdn+,且Pd的分散性更高,表现出较强的金属-载体相互作用。在MCAA加氢脱氯方面,Pd/MCeO2-500表现出最高催化活性,50分钟内可完全脱氯。

关键观点4: 金属-载体相互作用和Pdn+的影响

金属-载体相互作用和Pdn+的存在是增强催化活性的关键因素。Pdn+能促进MCAA的吸附和C-Cl键的裂解,从而提高液相催化加氢脱氯能力。

关键观点5: 研究意义

该研究为通过MOF材料热解调控金属载体相互作用提供了新的选择,对饮用水消毒副产物的处理具有实际应用价值。


文章预览

点击图片可免费阅读全文 Ce-MOF衍生的钯基催化剂上金属-载体相互作用和阳离子钯的协同作用促进C-Cl键的高效活化 胡晓洁,孙玉菡,刘翎玥,茅丹俊*,郑寿荣* 南京大学环境学院 香港理工大学应用生物及化学科技学系 【文献链接】 Hu, XJ., Sun, YH., Liu, LY. et al. Synergy of metal–support interaction and positive Pd species promoting efficient C–Cl bond activation on Pd-based Ce-MOF-derived catalysts. Rare Met. (2024).  https://doi.org/10.1007/s12598-024-02826-2 【背景介绍】 一氯乙酸(MCAA)是饮用水氯化消毒过程中产生的一种具有高致癌性的消毒副产物。本研究以负载Pd的Ce-UiO-66-BDC (Ce-MOF)为前驱体,通过一步煅烧合成了一系列以CeO2为载体的Pd基催化剂(Pd/MCeO2),并利用该催化剂探索了对MCAA的液相催化加氢脱氯。对比材料采用常规浸渍法制备的Pd/CeO2催化剂。结果表明,一步煅烧法制备的催化剂拥有的 ………………………………

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