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刘志博/马丁Angew:辐照催化CH4和CO2合成乙酸

催化计  · 公众号  ·  · 2024-07-28 20:16

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CH 4 和 CO 2 通过 C-C 偶联生成 CH 3 COOH 的反应是原子经济的转化反应过程,有助于利用温室气体。但是 CH 4 和 CO 2 分子具有非常高的热力学稳定性和反应惰性,因此难以实现高效选择性室温转化反应。 有鉴于此, 北京大学马丁教授、刘志博教授等 通过辐射分解水( radiolysis )生成的羟基自由基( ·OH )和溶剂化电子( e aq - )有助于活化 CH 4 和 CO 2 ,生成 ·CH 3 和 ·CO 2 - ,因此在温和反应条件生成 CH 3 COOH 。 辐照合成生成的 CuO/TiO 2 双功能催化剂能够增强吸收辐照能量和自由基的稳定性,从而增强反应效率。因此以 7.1 mmol L -1 的速率生成 CH 3 COOH ,选择性达到 >95 % 。 ( 2 ) 这种辐照催化反应能够生成均相的活性物种,这种物种具有高氧化性和高还原性,而且有可能应用于其他反应过程。这项研究有助于设计催化剂以及利用辐射进行催化化学反应。 ………………………………

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