主要观点总结
本文报道了一种“植酸辅助热解”策略,通过调控植酸在介孔二氧化硅上的涂覆量,实现了三种不同晶体结构磷化镍催化剂的可控制备。这些催化剂在糠醛加氢转化反应中展现了不同的催化选择性。研究还探讨了催化剂的酸性位点数量以及糠醛的吸附构型对加氢重排选择性的影响。此外,文章还介绍了糠醛加氢重排的反应机理和动力学研究。
关键观点总结
关键观点1: 利用植酸辅助热解策略实现了不同晶体结构磷化镍催化剂的可控合成。
通过调控植酸在介孔二氧化硅上的涂覆量,成功制备了Ni3P/mSiO2、Ni2P/mSiO2、Ni12P5/mSiO2三种催化剂。不同晶体结构的催化剂具有不同的物化特性和电子结构。
关键观点2: 磷化镍催化剂在糠醛加氢转化中展现不同的催化选择性。
Ni12P5/mSiO2在较低温度下实现高选择性催化糠醛加氢重排到环戊酮,Ni3P/mSiO2则可将环戊酮进一步氢化为环戊醇。Ni2P/mSiO2对加氢和重排表现出温度可控的选择性。
关键观点3: 研究了催化剂的酸性位点数量和糠醛的吸附构型对加氢重排选择性的影响。
催化剂的酸性位点数量和糠醛的吸附构型通过改变氢化能力和反应路径,从而影响加氢重排的选择性。研究还通过DFT计算证实了这一点。
关键观点4: 报道了糠醛加氢重排的反应机理和动力学研究。
通过DFT计算,揭示了糠醛在Ni12P5(001)表面加氢重排的反应路径和中间产物。还研究了反应动力学和表观活化能。
文章预览
▲第一作者:汪炜琛 通讯作者:王洪亮教授 通讯单位:中国农业大学生物质工程中心 论文链接: 10.1016/j.apcatb.2024.124413 (点击文末「阅读原文」,直达链接) 全文速览 开发廉价高效的催化体系将生物质糠醛高选择性加氢转化为高附加值化学品具有重大研究意义也是一项巨大挑战。本文报道了一种“植酸辅助热解”策略,通过调控植酸在介孔二氧化硅上的涂覆量实现了三种晶体结构磷化镍 (Ni 3 P/mSiO 2 、Ni 2 P/mSiO 2 、Ni 2 P/mSiO 2 )催化剂的可控制备。不同晶体结构的催化剂具有不同物化特性和电子结构,因而在催化糠醛加氢转化反应中展现了不同的催化选择性。Ni 12 P 5 /mSiO 2 在150 °C, 1 MPa H 2 的条件下实现了97.3%的环戊酮产率,当H 2 压力增加到2 MPa时,Ni 3 P/mSiO 2 可以进一步氢化环戊酮生成环戊醇,产率为60.8%。Ni 2 P/mSiO 2 对加氢和重排表现出温度可
………………………………