江南大学朱罕/清华大学庄泽超/北京大学金婵媛等Angew: 高熵环境实现金属表面亲核电催化氧化

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第一作者：任鹏飞、甘涛 通讯作者：朱罕、庄泽超、金婵媛  通讯单位：江南大学  论文 DOI ： 10.1002/anie.202502776  全文速览 本研究开发了碳纳米纤维负载的 CoNiMnMoPd 高熵合金（ HEA/CNFs ）电催化剂，在 5- 羟甲基糠醛电氧化（ HMFOR ）中展现出优异性能。电化学测试表明， HEA/CNFs 在 1.58 V vs. RHE 时电流密度高达 124 mA cm-2 ，同时实现 92.5% 的法拉第效率、 95.8% 的 FDCA 选择性及 100 小时稳定性，性能显著优于低元合金体系。高熵环境诱导 Ni 活性位点形成缺电子构型，其 d 带中心上移 0.35 eV ， HMF 的吸附能从 -0.57 eV 降至 -0.91 eV ， HMFCA → FFCA 的决速步能垒从 0.77 eV 降低到 0.57 eV 。 Ni 位点是 HMF 的吸附位点，而邻近金属位点（ Co 、 Mn 、 Mo 、 Pd ）是 HMF 的脱氢氧化位点，这种多位点协同催化能够维持 Ni 位点始终处于高价态，显著提高催化剂的本征活性。该工 ………………………………