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【解读】Nat. Commun.:缺陷氧化铝锚定 PdOx簇提升甲烷氧化催化性能

科学温故  · 公众号  ·  · 2024-08-19 10:09

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第一作者:Xiang Yu 通讯作者:Matteo Monai,Bert M. Weckhuysen 通讯单位:荷兰乌得勒支大学 研究背景 钯活性中心的大小和空间分布的演变导致许多高温催化反应不可逆失活。这项研究展示了在催化甲烷氧化中使用缺陷氧化铝(Al2O3-x)作为催化剂载体锚定钯原子并抑制钯簇生长的方法。光谱学和密度泛函理论(DFT)计算提供了钯物种演变的见解,揭示了钯单原子、簇和纳米粒子(NPs)在甲烷氧化中的不同催化机制。在这些钯物种中,发现簇活性中心是甲烷氧化的最有利参与者,因为它们具有高分散性、高Pd2+含量和对碳酸盐、碳酸氢盐和水的抗失活性。在交替还原和氧化条件下模拟老化时,由于与载体的更强相互作用,Pd/Al2O3-x催化剂相对于Pd/Al2O3表现出更高的稳定性。本研究证明,非可还原支撑体的缺陷工程可以限制活性中心的演化,这在广泛应用于各 ………………………………

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