主要观点总结
本文报道了缺陷化处理的PtSe2在反应驱动重构后表现出优异的氧气还原反应(ORR)电催化性能。研究内容包括制备高活性PtSe2 ORR催化剂,研究PtSe2硫族材料的电化学性质,以及探索PtSe2缺陷化增强ORR电催化性能的机理。文章还介绍了缺陷化PtSe2的独特核壳结构、高分辨率XPS表征、ORR电化学性质、抗毒化电催化活性以及机理研究。
关键观点总结
关键观点1: 主要研究成果
通过缺陷化处理和电化学老化,成功制备了高性能稳定的ORR电催化剂。缺陷化PtSe2在42000圈电化学循环过程中表现出优异的电催化性能,质量活性高2.6倍。基于混合密度泛函理论的量子力学计算揭示了催化活性增强的来源。这项工作有助于发展PtM硫族化物电催化剂以及设计先进的电催化剂。
关键观点2: 结构和组成表征
通过STEM、XRD、高分辨率XPS等手段表征了缺陷化PtSe2的结构和组成。发现缺陷化PtSe2具有Pt纳米粒子的壳和PtSe2晶体的核心。表面Pt纳米粒子与Se原子结合,改善了Pt纳米粒子的稳定性和催化活性。
关键观点3: ORR电化学性质
缺陷态DEF-PtSe2电极在电化学老化处理后表现出增强的ORR电催化活性。半波电位达到0.85V,比商业Pt/C更高。电化学阻抗谱表征显示,DEF-PtSe2(42000) 样品的电阻减少,Tafel斜率测试表明其具有更快的ORR反应动力学。
关键观点4: 抗中毒性能
DEF-PtSe2(42000) 样品表现出良好的抗CO和CH3OH毒化的能力。通过DFT和HSE06混合计算,发现DEF-PtSe2对O2具有最大的结合能,这与其抗中毒能力相关。
文章预览
Nature Materials报道了题为“Reaction-driven restructuring of defective PtSe 2 into ultrastable catalyst for the oxygen reduction reaction”的文章,发现缺陷化设计PtSe 2 催化剂具有优异的电催化ORR性能。 解决的关键科学问题和主要研究内容: 1. 通过缺陷化处理和电化学老化,制备高活性PtSe 2 ORR催化剂; 2. 研究PtSe 2 硫族材料的电化学性质; 3. PtSe 2 缺陷化增强ORR电催化性能的机理。 PtM (M=S, Se, Te)铂的硫族化合物是具有前景的电子学、光电、气体传感应用领域的二维材料,PtM具有优异的空气稳定性,可调控的能带结构,高载流子迁移率。但是PtM作为ORR电催化剂的应用仍未曾得到广泛关注,这是因为通常PtM是半导体材料,而且因为vdW堆叠方式导致非常有限的表面积。 有鉴于此, 普林斯顿大学Bruce E. Koel、密
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