东北林业大学梁大鑫&西北工业大学刘峰/杜敏疏 ACB：基于Marcus理论设计高性能木材衍生N掺杂ECR电催化剂

主要观点总结

本文介绍了基于Marcus理论和催化反应的热-动力学相关性，设计高性能生物质衍生电催化剂的研究。通过对不同N掺杂形式和掺杂比例的催化剂进行热/动力学计算，绘制了“热力学驱动力-动力学能垒-N掺杂”曲线，并预测了最优N掺杂条件。以杨木为原材料制备的具有最佳N掺杂和丰富纳米孔道的催化剂，表现出优异的ECR特性。研究团队还包括于斐涵、梁大鑫、杜敏疏和刘峰等专家，他们的研究为电催化材料研发提供了新的思路。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

电催化反应中，热-动力学相关性对催化剂设计至关重要。西北工业大学刘峰教授课题组长期关注凝固、固态相变、材料加工与材料设计中的热-动力学。本文将Marcus理论与热-动力学相关性结合，建立了N掺杂同ECR反应热-动力学的定量关联。

关键观点2: 研究亮点

1. 结合Marcus理论和热-动力学相关性，绘制了“热力学驱动力-动力学能垒-N掺杂”曲线；2. 通过实验实现了最优调控，获得了最佳性能的催化剂；3. 制备的催化剂在过电位为-0.71 V时，具有86.78%的CO法拉第效率、极高的反应活性（j CO = -5842.90 mA g -1 ）与良好稳定性。

关键观点3: 制备方法

选择我国广泛种植的杨木作为生物质碳源，三聚氰胺作为N源，FeCl 3 作为活化剂，合成了一系列具有不同N掺杂的催化剂。成分分析、XRD、拉曼光谱、SEM和TEM等手段对催化剂进行了表征。

关键观点4: 应用领域

该研究在电催化领域具有广泛应用，特别是在将CO 2 转化为高附加值化学品和燃料方面提供了一条新途径。此外，该工作展示了基于催化反应热-动力学相关性设计电催化剂的优势，有望为高性能电催化材料研发提供新思路。

关键观点5: 研究团队

该研究团队包括于斐涵、梁大鑫、杜敏疏和刘峰等专家，他们在材料科学、电催化、热力学和动力学等领域具有丰富的研究经验。

文章预览

第一作者：于斐涵 通讯作者：梁大鑫 1 ，杜敏疏 2 ，刘峰 2，3 通讯单位： 1 东北林业大学生物基材料科学与技术教育部重点实验室； 2 西北工业大学材料学院； 3 西北工业大学分析测试中心。 论文DOI：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124340 全文速览 在无金属木材衍生N掺杂碳电催化剂上进行CO 2 的电化学还原（ECR）为将CO 2 转化为高附加值化学品和燃料提供了一条新途径。然而，木材衍生电催化剂的催化性能严重依赖于杂原子掺杂的形式和比例，如何寻找和获得最优掺杂条件是催化剂设计的关键。基于大量实验的传统“试错法”存在耗时、精度低、成本高等弊端，更高效、普适的理性设计方法亟待提出。本文将Marcus理论与热-动力学相关性结合，建立了N掺杂同ECR反应热-动力学的定量关联，并基于“大驱动力-小能垒”预测了最优掺杂状态。以杨木为原 ………………………………