局域高浓电解液在高温下的界面失效机制

主要观点总结

本文研究了局部高浓度电解液（LHCE）在高温下的失效机制，重点探究了NCM811|LHCE|Li电池在80℃下的失效行为。研究发现，LHCE中氟自由基的产生会诱导溶剂分解并引发链式反应，导致电池性能降低。研究还揭示了LHCE组分中的电子环境与电池失效之间的关系，为高温下的电解质和界面工程提供了宝贵见解。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

局部高浓度电解液（LHCE）是匹配NCM811||Li锂金属电池最先进的电解质之一，但在极端高温下的特性仍未得到充分研究。扩大LHCE的工作温度对其热冲击耐受性和安全性具有研究价值。

关键观点2: 主要研究成果

1. 揭示了醚基LHCE在高温下的界面不稳定性。2. 阐明了LHCE组分中的电子环境与NCM811||Li电池失效之间的关系。3. 发现FSI - 分解产物中的氟自由基进攻醚中的α-H，产生HF和系列脱氟物质，引发CEI重构和NCM811表面不可逆相变。4. 提出酸清除剂策略来解决高温下CEI不稳定的问题，通过在LHCE中引入DODSi添加剂，提升了电池的高温性能。

关键观点3: 作者介绍

胡先罗，华中科技大学教授，入选多项人才计划，连续入选高被引科学家，在电池领域取得多项研究成果。

文章预览

【研究背景】 局部高浓度电解液（LHCE）具有独特的溶剂化结构和界面相容性，使其成为室温下匹配NCM811||Li 锂金属电池（LMB）最先进的电解质之一。然而，LHCE在极端高温下的特性仍然没有得到充分研究。扩大LHCE的工作温度不仅可以增强 LMB 对热冲击的耐受性，还可以提高其安全性，具有重要的研究价值。 最近有报道了一些策略来改善 LHCE 的高温性能，例如引入氟化溶剂、调整溶剂的末端烷基链长、使用双盐电解质等，这些策略其实早已在常规的商业电解质中得到广泛报道，而且它们在NCM811||Li电池中的表现并不如人意。此外，LHCE在高温下的降解机制仍未得到充分探索。亟需阐明LHCE中分子结构与电池容量衰减之间的相关性，以指导宽温域高安全电解质的系统研发。 【工作介绍】 近日，华中科技大学胡先罗教授课题组以经典的LHCE为模型（摩尔比LIFS ………………………………