List组Nature：从非环前体合成复杂天然产物，还得看IDPi

主要观点总结

文章描述了Benjamin List教授课题组利用IDPi催化剂实现的高法尼醇的不对称多烯环化反应，生成降龙涎香醚和倍半萜内酯天然产物。该反应通过协同途径进行，获得了良好的产率和超高的选择性。文章还进行了机制探究和规模化合成的实验。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

多烯环化反应是自然界中最复杂、最具挑战性的反应之一。降龙涎香醚是重要的天然产物，具有香气，在工业上有广泛应用。

关键观点2: 主要工作

Benjamin List教授课题组利用IDPi催化剂实现了高法尼醇的不对称多烯环化反应，生成了降龙涎香醚和倍半萜内酯天然产物。该反应在良好的产率和超高的选择性下完成。

关键观点3: 实验方法和结果

研究团队通过筛选催化剂和溶剂，优化了反应条件。利用IDPi催化剂，实现了高法尼醇的不对称多烯环化反应，获得了降龙涎香醚和倍半萜内酯天然产物，并进行了规模化合成。通过一系列实验探究了多烯环化反应的机制。

关键观点4: 结果影响

该研究为降龙涎香醚和其他天然产物的合成提供了新的方法，可能加速相关合成过程的步骤。此外，该研究还为多烯环化反应的机制提供了新的见解。

关键观点5: 导师介绍

本文的导师是Benjamin List教授，他在化学领域有着广泛的研究和贡献。

文章预览

副标题：高法尼醇的催化不对称多烯环化生成降龙涎香醚 多烯环化（polyene cyclization）反应是自然界中最复杂、最具挑战性的反应之一。在酶的催化下，从非环前体出发，一步构建多个碳碳键、环系和手性中心，进而从结构简单的前体组装出复杂的分子骨架。例如，鲨烯环化酶（SHC）能够有效将非环三萜角鲨烯转化为五环 (+)-hopene（图1a、1b）。根据Stork-Eschenmoser假说，环化酶能够促进底物预组织和构象选择、稳定瞬态电荷并特异性地选择初始质子化位点（图1c、1d）。此外，角鲨烯也被认为是三萜(+)-龙涎香醇（龙涎香的主要成分）的生物合成前体，而龙涎香中最重要的气味成分是罕见的天然萜类化合物(−)-降龙涎香醚（ 2a ），一般通过(+)-龙涎香醇的光氧化形成。迄今为止，(−)-降龙涎香醚的最有效合成方式是利用基因工程SHCs进行多烯环化。受SHC和 ………………………………