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调节电极表面的微环境是控制CO 2 RR电催化反应路径的有效方法,有鉴于此, 中国科学院化学所韩布兴院士、 张裴 副研究员等 报道制备了Cu纳米纤维,并且使用聚乙烯吡咯烷酮作为模板,使用吡咯聚合的方式在Cu纳米纤维表面修饰导电的聚吡咯涂层。 修饰导电聚吡咯涂层的Cu纳米纤维Cu/Cu 2+1 O/SHNC具有超疏水表面结构,使用流动相电解槽,在-1.1V过电势表现了对乙醇非常好的选择性(法拉第效率65%)。对照的没有修饰PVP的催化剂Cu/Cu 2+1 O/NC具有疏水表面结构,选择生成乙烯产物。 研究了CO 2 RR电催化反应生成乙醇/乙烯路径的机理。发现聚合物涂层内修饰的吡咯烷酮官能团导致形成超疏水表面。这种表面能够降低与界面水分子之间的氢键相互作用,促进CO 2 移动到催化剂表面,增强CO 2 /H 2 O的比例。当*CO的覆盖度增加,促进*CO和*CHO偶联生成C 2 中间体,
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