Angew. Chem.：调控Fe–N–C第二配位层揭示活性氧中间体用于选择性需氧氧化反应

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https://doi.org/10.1002/anie.202408935 反应型活性氧（ROS）作为一种高效的氧化物种，它的出现可以追溯到约26亿年前，地球发生的Great Oxidation Event，俗称大氧化事件，大气中的氧气含量大量增加，伴随着生命体中线粒体需氧过程，生成了大量的游离态ROS，它们在细胞信号传导和体内平衡中扮演了极其重要的作用。由于高反应性的特点，ROS也被广泛应用于肿瘤治疗、工业催化和环境治理等需氧氧化反应当中。然而，由于对ROS形成机制的理解尚不全面，这阻碍了它们更深层次的应用。 作为一种典型的类酶物质，单原子纳米酶具有配位环境可调和原子利用效率高等特点，近年来受到人们的广泛关注，尤其是具有与天然酶血红素中心FeN 4 活性结构相类似的Fe–N–C纳米酶。然而FeN 4 位点的电子结构如何影响ROS的形成机制仍不明确，这使得该项研究充满挑战。 图1 ………………………………