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宣益民院士/刘向雷教授团队Adv. Energy Mater:等离激元助力选择性C-H键编辑策略,强化低温温室气体转化制清洁燃料

邃瞳科学云  · 公众号  ·  · 2024-12-16 08:56
    

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第一作者:孙楠 通讯作者:刘向雷教授 通讯单位:南京航空航天大学能源与动力工程学院 论文DOI:10.1002/aenm.202404005 全文速览 太阳能驱动温室气体(包括二氧化碳、甲烷等)转化是一种既能减少二氧化碳排放又能提供绿色燃料的可行方法。然而,由于严格的热力学限制,该反应通常存在操作温度高、转化率低的难题。在此,我们提出了一种等离激元助力的 C-H 键选择性编辑策略,基于极低含量Cu掺杂在Ni基催化剂中。在 500 °C的低温条件下,该催化剂的二氧化碳转化率是热力学极限的 2.69 倍,太阳能燃料效率高达 24.95%。极低比例的Cu(0.06 wt%)有助于将局部表面等离激元共振(LSPR)诱导的热电子注入反应物的反键轨道,加速决速步骤,即CH 4 第一个 C-H 键的裂解。同时,*CH中间体被诱导沿着 * CH+ * O= * CHO路径转化,而不是 * CH= * C+ * H路径,从而避 ………………………………

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