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香港城大王昕院士&黄渤龙教授AM:Cu单原子,电催化!

纳米人  · 公众号  · 化学 科技媒体  · 2025-02-23 11:47
    

主要观点总结

本研究提出了一种质子供体策略来增强Cu金属位点对电化学硝酸盐还原反应(e-NO3RR)的反应性。通过制备的p-CN-Cu s La n-m催化剂,该策略实现了优异的催化性能,包括高法拉第效率(FE)和产量。原位电化学ATR-SEIRAS和原位电化学拉曼光谱测试揭示了该催化剂上e-NO3RR遵循O端路线过程。密度泛函理论(DFT)计算揭示了低配位Cu的高电活性以及La位点提供的电子转移环境和供氢能力。这些协同效应促进了e-NO3RR反应,并提高了NH3的选择性和产量。此外,长期稳定性评估证实了所开发材料的结构稳定性,这为设计质子给体配合功能催化剂提供了见解,并促进了含镧系元素的催化剂在依赖于这些反应的NRR、e-NO3RR和C-N耦合电合成系统中的集成。

关键观点总结

关键观点1: 质子供体策略增强Cu金属位点对e-NO3RR的反应性

通过制备的p-CN-Cu s La n-m催化剂,实现了优异的催化性能,包括高法拉第效率(FE)和产量。

关键观点2: e-NO3RR遵循O端路线过程

原位电化学ATR-SEIRAS和原位电化学拉曼光谱测试揭示了催化剂上e-NO3RR的反应机理。

关键观点3: 低配位Cu和La的协同作用

DFT计算揭示了低配位Cu的高电活性以及La位点提供的电子转移环境和供氢能力,这些协同效应促进了e-NO3RR反应。

关键观点4: 材料的结构稳定性

长期稳定性评估证实了所开发材料的结构稳定性,这为设计质子给体配合功能催化剂提供了见解。

关键观点5: 催化剂在多个电合成系统中的集成

该研究为含镧系元素的催化剂在依赖于这些反应的NRR、e-NO3RR和C-N耦合电合成系统中的集成提供了基础。


文章预览

第一作者:Yunpeng Zuo, Mingzi Sun, Tingting Li 通讯单位:香港城市大学 通讯作者:黄渤龙,王昕                        题记 都在讲硝酸根还原反应被做烂了,但是行家一出手就知有没有,来自港城大王昕院士与黄渤龙教授的Adv. Mater.文章就很好的诠释了,事情就怕往细了做,复杂的反应路径,深入刨析总是会发现很有意义的现象!                         研究背景 NH 3 被广泛应用于化工产品、药品、肥料和燃料等各个行业,在当代社会中发挥着重要作用,目前,NH 3 生产的主要方法是能源密集型的哈伯-博施法,该过程需要高温(≈500°C)和超过 100 个大气压的压力,导致大量能耗和二氧化碳排放。因此,迫切需要开发环保、可持续的 NH 3 合成方法。电化学硝酸盐还原反应 (e-NO 3 RR) 为合成 NH 3 提供了一种有前途的 NRR 替代方法。与 NRR 不同,e-NO ………………………………

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