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上海交大李新昊课题组:基于Cu3Pd合金异质结中Cuδ-和Pdδ+的电子歧化协同促进C≡C结合和Volmer步骤用于炔醇半加氢

研之成理  · 公众号  · 科研  · 2024-07-03 08:00

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▲共同第一作者:林秀,胡凡生,李奇远 通讯作者:李新昊 通讯单位:上海交通大学化学化工学院 论文DOI:10.1021/jacs.4c03893 (点击文末「阅读原文」,直达链接)     全文速览 本工作介 绍 了一种 电 子 歧化的 Cu 3 Pd 合金基异 质结 以水 为质 子源 促 进电 催化 炔醇半 氢 化 到 烯 醇 。通 过调 控碳 载 体中氮的含量可 诱导 合金中 Cu 和 Pd 电 子 结 构 发 生歧化形成富 电 Cu ( Cu δ- )和 贫电 Pd ( Pd δ+ )。 Cuδ- 和 Pdδ+ 促使水解离 Volmer 步 骤产 生的活性 H 物种与炔醇的 C≡C 键 在 Pd δ+ 位点上 进 行 协 同 结 合,同 时 促 进 水解离 产 生的 OH 物种和炔醇的 羟 基在 Cu δ- 上 进 行 吸附,从而使反 应 的 TOF 达到 2412 h -1 。此外, Cu3Pd 基 电 解 池可在 -200 mA cm -2 的工作 电 流密度 下 连续 生 产烯 醇,阴极能效可达 45 mol kW·h -1 ,有望 为 可持 续 工 ………………………………

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