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第一作者:Yuqi Ren、Yiwei Fu 通讯作者:刘茂昌、 段伦博、 李乃旭 通讯单位:东南大学、西安交通大学 研究背景和内容 二氧化碳还原涉及多个质子耦合电子转移,最终产物取决于还原途径的动力学和热力学参数。CH4的形成在热力学上比CO2还原为CO更有利,但在动力学上更具挑战性。 虽然使用H2O是最具成本效益的质子源,但H2O解离是光热催化CO2和H2O8-10生成CH4的主要限速步骤,需要很高的温度才能实现非常适中( < 1%)的能量转换效率。 水解离在太阳能驱动的催化CO2甲烷化中起着至关重要的作用,即使太阳能到化学的转化效率 < 1%,产物选择性适中,也需要高温。本文报道了一种富氧空位(Vo)的CeO2催化剂,通过取代Ce原子,单原子Ni锚定在其表面Vo位点周围,促进H2O解离,并在聚光照射下实现有效的光热CO2还原。 研究要点 要点一: 该催化剂以单原子负载Ni
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