华中科技大学夏宝玉教授/游波教授Angew：电催化析氯反应中贵金属单原子催化剂的本征活性鉴定

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▲第一作者：全力 共同通讯作者：夏宝玉、游波 通讯单位：华中科技大学 论文DOI：10.1002/anie.202414202 （点击文末「阅读原文」，直达链接）     全文速览 由于具有最大化的原子利用率，单原子催化剂被认为是极具前景的析氯反应（CER）催化材料，然而针对单原子催化剂CER反应中本征活性的研究仍非常缺乏。在此，作者制备了一系列原子级分散在掺氮纳米碳中的贵金属单原子催化剂（M 1 –N–C，M= Pt、Ir、Ru），这些催化剂具有相同的M–N 4 配位结构，使得可对其进行客观的本征活性评估。电化学实验、原位拉曼光谱和准原位EPR分析表明，三种M 1 –N–C催化剂均通过Cl介导Vomer-Heyrovský机制进行CER反应，反应活性趋势为Pt 1 –N–C> Ir 1 –N–C> Ru 1 –N–C。密度泛函理论DFT计算表明，这种活性趋势是由Cl*-Cl中间体在具有不同d带中心的M–N 4 位点上的结合强 ………………………………