南京林业大学荆宇团队JACS：γ-石墨炔负载的单原子催化剂实现CO₂选择性还原：应变调控的核心作用

主要观点总结

本文研究使用电化学还原方法将温室气体CO2转化为高附加值产物，通过恒电势第一性原理计算和限制性分子动力学模拟揭示了金属原子负载的γ-石墨炔在应力作用下的电子结构与反应中间体作用强度的关系。研究还通过“平行板电容器”模型解析了拉伸应变对反应选择性的影响，提出了通过施加应力实现CO2电化学还原选择性调控的有效策略。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景及重要性

电化学还原方法将温室气体CO2转化为高附加值产物是实现“双碳”战略目标的重要手段，但由于CO2与析氢反应有相似的平衡电位，其选择性受到限制。应力调控是低维电催化剂设计与调控的有效策略，对于提高电催化性能具有重要意义。

关键观点2: 研究方法和主要成果

本研究使用恒电势第一性原理计算和限制性分子动力学模拟，揭示了单原子催化剂活性中心的真实配位结构。使用微观动力学模型筛选出具有高CO2 RR催化活性的M-GY催化剂。并通过“平行板电容器”模型解析了拉伸应变对CO2还原选择性的重要影响。

关键观点3: 研究亮点

本研究不仅揭示了拉伸应变对CO2还原选择性的重要影响，为设计高性能的CO2电还原催化剂提供了新的方案，还强调了恒电势方法以及真实溶剂模型在电化学模拟中的重要性。

关键观点4: 作者及课题组介绍

作者刘天阳博士毕业于南京师范大学，目前在南京林业大学荆宇教授课题组从事CO2电还原及生物质能源催化转化领域的理论研究工作。荆宇教授长期从事能源转化与利用相关理论研究，已在多个国际权威期刊发表论文。

文章预览

第一作者：刘天阳 通讯作者：荆宇 通讯单位：南京林业大学 论文DOI：10.1021/jacs.4c08677 全文速览 使用电化学还原方法将自然界中的温室气体CO 2 还原为高附加值产物，是实现"双碳"战略目标的重要手段。然而，由于具有相似的平衡电位，CO 2 电化学还原往往伴随着析氢反应的发生，极大地限制了法拉第效率。本研究基于恒电势第一性原理计算及限制性分子动力学模拟，揭示了金属原子负载的γ-石墨炔（GY）在应力作用下的电子结构与反应中间体作用强度的关系，提出了通过施加应力实现CO 2 电化学还原选择性调控的有效策略。值得一提的是，本研究首次报道了通过“平行板电容器”模型，解析拉伸应变对反应选择性的影响。在拉伸应变下，*COOH中间体的零电荷电位变化比*H中间体更敏感，从而导致在工作电位下*COOH中间体的吸附能变化比*H中间体更小。 ………………………………