重庆工商大学刘学成ACS Catalysis: 氮离子调控CaTaO₂N提高可见光驱动一步激发全解水活性

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第一作者：刘学成（重庆工商大学） 通讯作者：Kazunari Domen 论文DOI： https://doi.org/10.1021/acscatal.4c01590 研究背景 直接利用太阳能全解水生成摩尔比恰为2:1的H 2 和O 2 ，这一反应在光催化领域被誉为“圣杯”反应之一。太阳能驱动一步激发全解水（OWS)技术为解决能源危机与环境问题提供了极具潜力的终极方案。本文研究表明，富氮的CaTaO 2 N材料能显著促进一步激发OWS反应的进行，且在可见光照射下，能够化学计量地生成H 2 和O 2 ，特别是在420 nm波长下的表观量子效率达到了0.45%，这是迄今为止报道的CaTaO 2 N材料的最高值之一。通过一系列表征手段及密度泛函理论（DFT）计算分析，该材料光催化水分解活性的提升可归因于表面N原子比例的增加，这一变化进而调整了其电子结构，使得空穴捕获更为高效，有效抑制了电子-空穴对的复合。本研究揭示了通过 ………………………………