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JACS:无贵金属Mo-MXene催化剂通过H-溢出桥接实现易氨合成

催化进展  · 公众号  ·  · 2024-08-20 20:29

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第一作者:Yanliang Zhou、 Lili Liang 通讯作者:Hideo Hosono、江莉龙、Xiuyun Wang、王俊杰 通讯单位:东京工业大学、福州大学、西北工业大学 研究背景与内容 ‍ 迄今为止,温和条件下NH3的合成主要局限于贵金属钌催化剂,而非贵金属(NPM)催化剂由于N2解离势垒与NHx (x = 1−3)脱附能成反比关系而面临催化活性低的挑战。 在这里,作者证明了NPM (Co, Ni和Re)介导的Mo2CTxMXene(其中Tx表示OH基团)在温和条件下实现了高效的NH3合成。 本文要点 要点1.  本文首次报道了Co、Ni和Re等NPM在温和条件下利用双位点策略和h溢出效应介导部分失功能化Mo2CTx高效合成NH3。因此,在400℃和1 MPa条件下,Re/Mo2CTx 和Ni/Mo2CTx上NH3的合成速率分别可达22.4和21.5 mmol g−1 h−1,高于已有报道的Mo基或Re基催化剂,也与Ru基催化剂相当。 要点2. 各种表征和密度泛函理论(DFT)计算表明,去功能化Mo2CTx ………………………………

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