大连化物所侯广进团队合作西安交大常春然团队最新JACS：高压原位固体核磁共振技术揭示固体氧化铈催化剂表面非解离活化双氢物种

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▲共同第一作者：  姚鑫龙，纪毅 共同通讯作者：  侯广进，常春然 通讯单位：中国科学院大连化学物理研究所，西安交通大学 论文DOI：10.1021/jacs.4c08258 （点击文末「阅读原文」，直达链接）     全文速览 本工作利用高压 原位固体核磁共振（NMR）技 术，结合理论计算，揭示了部分还原氧化铈催化剂表面上非解离吸附活化双氢物种的独特化学状态。通过引入HD气体，原位动态下采集二维 J 耦合 2 H- 1 H相关谱，发现并证明了部分还原氧化铈表面存在非解离吸附的双氢物种；进一步通过精准测量其 J 耦合常数及运动弛豫的NMR分析，确定了该双氢物种的活化吸附状态，揭示了HD分子吸附在催化剂表面，H-D键被活化拉长；结合不同还原程度的氧化铈吸附氢气的原位 1 H NMR观测及DFT计算结果，证实了该双氢物种的吸附状态，及其与氧化铈表面氧空位缺陷之 ………………………………