主要观点总结
本文报道了一种PDVB聚合物负载的Pd纳米颗粒催化剂(Pd/PDVB)在常温常压条件下高效催化硝基苯无溶剂加氢到苯胺的过程。该催化剂具有高活性和稳定性,解决了负载型金属催化剂在苛刻反应条件下金属流失/烧结的问题。通过机理研究,发现PDVB载体与苯胺之间的π−π相互作用促进了苯胺分子从Pd纳米颗粒表面的快速脱附,从而提高了催化性能。
关键观点总结
关键观点1: 研究背景
负载型金属催化剂在加氢反应中具有广泛应用,但面临金属流失/烧结的问题。特别是在具有强吸附质的加氢反应体系中,金属流失问题更加突出。
关键观点2: 研究亮点
本研究通过将Pd纳米颗粒负载在高比表面积的多孔聚合物PDVB上,制备了PDVB负载的Pd纳米颗粒催化剂(Pd/PDVB)。该催化剂具有高活性和稳定性,可在常温常压条件下催化硝基苯无溶剂加氢到苯胺。
关键观点3: 催化剂性能
Pd/PDVB催化剂在无溶剂条件下的TOF为22632 h-1,是传统Pd/C催化剂的4倍。同时,该催化剂具有良好的结构稳定性,未观察到金属流失。
关键观点4: 机理研究
研究发现,PDVB载体与苯胺之间的π−π相互作用降低了苯胺对Pd纳米颗粒的毒化作用。与传统Pd/C催化剂相比,Pd/PDVB催化剂更有利于生成的苯胺从Pd纳米颗粒表面快速脱附。
关键观点5: 研究团队介绍
研究团队包括浙江大学化学工程与生物工程学院的王海副研究员和肖丰收教授。他们致力于高效负载型金属催化剂的设计制备,以及催化加氢和清洁能源利用等领域的研究。
文章预览
第一作者:罗青松 通讯作者:肖丰收教授,王海副研究员 通讯单位:浙江大学化学工程与生物工程学院 论文DOI:10.1021/jacs.4c09241 全文速览 对于负载型金属催化剂而言,通常难以同时实现高活性与高稳定性,尤其是在具有强吸附质的加氢反应体系中,这一问题更加突出。该工作报道了一种多孔聚合物(聚二乙烯基苯,PDVB)负载的Pd纳米颗粒催化剂(Pd/PDVB),该催化剂可在常温常压条件下高效催化硝基苯无溶剂加氢到苯胺,同时具有高活性和优异的稳定性。机理研究表明,PDVB聚合物载体有利于产物苯胺从Pd纳米颗粒表面脱附,削弱了苯胺对于Pd纳米颗粒的毒化作用,从而加速了加氢反应的进行。此外,聚合物载体有效阻碍了金属流失,从而使该催化剂表现出了良好的稳定性。 背景介绍 负载型金属催化剂由于具有非常高的加氢活性而被广泛应用于工
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