北理工王博/杨文秀Angew：新型二维MOF中非对称CuN₁O₃位点促进电催化CO₂RR制C₂

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第一作者：王昶力 通讯作者：王博教授、杨文秀副教授 通讯单位：北京理工大学 论文DOI：10.1002/anie.202411216 全文速览 二维功能多孔框架材料为研究电催化CO 2 还原反应（CO 2 RR）的构-效关系提供了良好的平台。然而，如何突破二维框架材料的位点构型（经典的M-O 4 或M-N 4 单元）和产物选择性（通常为CO 2 至CO转化）限制仍存在巨大的挑战。本文构建了一种具有平面非对称型的N/O混合配位Cu−N 1 O 3 单元的新型二维金属有机框架（MOF），记为BIT-119。在CO 2 RR流动池测试中，BIT-119可以实现高效的CO 2 至C 2 转换，C 2 的分电流密度可以实现36.9~165.0 mA cm −2 。与对称型Cu−O 4 单元相比，非对称型Cu−N 1 O 3 单元可以促进局域电子的重新分布，促进几种关键中间体的吸附强度发生改变。从实验和理论分析结果可以发现，Cu−N 1 O 3 位点可以耦合Cu位点上的顶式吸附* ………………………………