南京大学李朝升课题组Angew: 镍基助催化剂增强的光电化学醇氧化质子耦合电子转移过程

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第一作者：高斌 通讯作者：李朝升教授 通讯单位：南京大学 论文DOI：10.1002/anie.202413298 全文速览 使用生物质醇氧化反应代替水氧化反应是实现生物质转化和高效制氢的最佳方法之一，但是醇氧化反应的反应机制及热力学触发条件仍然困惑着众多研究者。本工作通过在α-Fe 2 O 3 光阳极上负载NiOOH助催化剂使其表现出了优异的5-羟甲基糠醛氧化性能；同时证明了醇在镍基催化剂上的氧化过程是质子耦合电子转移过程，并揭示了镍基催化剂高价态物种的悬挂氧和桥连氧是质子接受位点。此外，本工作还发现了催化剂与醇分子之间的脱质子化键解离自由能差是PCET过程的热力学触发因素。本研究为电化学醇氧化反应机制提供了合理的解释，将有利于更好地设计生物质醇氧化体系。 背景介绍 随着氢能研究的不断发展，提高氢气生产技术以降低绿氢成本至关重 ………………………………