中科大章根强Angew: 整流异质界面促进C-N耦合动力学实现超低电位下尿素合成

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第一作者：程铭宇，汪少，代泽川 通讯作者：章根强教授 通讯单位：中国科学技术大学材料科学与工程系，中国科学院能源转换材料重点实验室，合肥微尺度物质科学国家研究中心 论文DOI： 10.1002/anie.202413534 全文速览 以富余的二氧化碳(CO 2 )和废弃的硝酸盐(NO 3 - )为原料，通过可再生电能实现C-N耦合合成尿素，是传统Bosch-Meiser法工业生产尿素的一个可持续替代方案。然而，在共还原过程中复杂的C、N中间体，阻碍了尿素产率和法拉利效率(FE)的提高。基于此，我们通过原位电化学重构对氧化亚铜(Cu 2 O)纳米线进行了精准调控，开发了一种具有铜-氧化亚铜整流异质界面的莫特-肖特基催化剂(Cu/Cu 2 O-NRH)，在宽范围超低应用电位下(0到-0.3 V vs. RHE)达到优异的尿素FE(32.6%~47.0%)和产率(6.78~304 mol h -1 cm -2 )。同步辐射原位红外光谱(SR-FTIR)与密度功能理论(DFT)计算 ………………………………