天津理工大学鲁统部&余自友JACS：调控金属氧化物路易斯酸性，实现高效制氢

文章预览

01 科学背景 中性 pH 水分解制氢环境温和，可减轻催化剂和电解器的腐蚀，但需要相应的高效、地球储量丰富的析氢反应（ HER ）催化剂。先前的研究表明，碱性 / 中性 HER 始于 Volmer 步骤（ H 2 O + e – → H* + OH – ），然后是 Heyrovsky 或 Tafel 步骤（氢化步骤）。本质上， Volmer 步骤涉及初始水解离步骤（ H 2 O → H* + OH* ）和随后的 OH* 解吸步骤（ OH* + e –  → OH - ）。在这些地球上储量丰富的 HER 催化剂中，具有高导电性且价格便宜的 Ni 基材料已被研究用于碱性 / 中性 HER 催化。然而金属 Ni 通常表现出不令人满意的 HER 活性，这可能是由于其较差的水解离能力。 为了加速 Ni 的 HER 动力学，一种有效的策略是引入亲氧组分，其中亲氧位点与 OH* 结合， Ni 位点与 H* 结合以断裂 H 2 O 分子中的 H-OH 键，从而促进水的解离。据报道，各种过渡金属氧化物和氢氧 ………………………………