昆明理工大学罗永明/何德东Angew：碳层调控活性Co(II)电荷及其丙烷脱氢反应研究

文章预览

第一作者： 黄子君 通讯作者： 何德东，罗永明 通讯单位： 昆明理工大学化学工程学院 原文链接： https://doi.org/10.1002/anie.202408391 研究背景 丙烯是重要的化工原料，近年来，丙烷直接脱氢（PDH）反应被认为是最有前景的丙烯生产工艺之一，钴基等非贵金属用于PDH反应研究受到广泛关注。 通常，活性金属中心的电子结构在调控催化反应活性中起着重要的作用，通过添加金属助剂来修饰活性金属的电子状态是一种常见的策略，而用非金属碳作为电子助剂来调节活性金属d带中心在热催化领域鲜有报道。 本文亮点 论文中巧妙利用一氧化碳在金属钴上的歧化反应及其原位产生的碳层来调控活性Co(II)的电荷密度。相关实验和理论计算结果表明，预沉积的碳层降低了四面体Co(II)的电子密度，使其d带中心更接近费米能级，有利于丙烷脱氢反应中速控步骤中C-H的 ………………………………