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【解读】J. Catal.:通过 ZSM-5 交界面中的 Co2+ 位点催化苯脱氢烷基化直接利用甲烷

科学温故  · 公众号  ·  · 2024-09-04 10:54

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在ZSM - 5中交换的钴阳离子对苯与 CH 4  的直接脱氢甲基化反应具有活性。虽然甲苯是主要产物,但交替的反应路径也导致了联苯和甲基联苯的形成。这不仅会降低选择性,还会导致催化剂失活。程序升温表面反应表明,苯在交换的  Co 2+  阳离子上有强烈的吸附,在 400° C以下基本上阻断了烷基化的位点。在温度超过 400 °C 时,苯的部分解吸使其能够与 CH 4 反应,从而生成甲苯。联苯的形成受到动力学阻碍,只有在 450 °C 以上的温度下才能观察到联苯的形成。当 CH 4  与苯接触前在 Co 2+ 位点上发生化学吸附时,可在低于 400 °C 的温度下检测到甲苯的形成。通过苯吸附的红外光谱和紫外-可见光谱特性分析, 慕尼黑工业大学(Technische Universität München)的Johannes A. Lercher课题组 发现 ZSM-5 中存在三个 H + 相邻的交叉点。沸石晶格中的 AI 3+ 对在这种 ………………………………

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