南昌航空大学张龙帅/邹建平Nat Commun: 电荷限域单原子催化剂实现电子转移介导的高碘酸盐活化生成¹O₂

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第一作者：唐倩倩 通讯作者：张龙帅副教授，邹建平教授 通讯单位：南昌航空大学 论文DOI：10.1038/s41467-024-53941-8 全文速览 高级氧化体系中的电子转移过程（ETP）能够直接从污染物中捕获电子，从而避免催化剂自身的氧化还原循环。然而，ETP通常会导致低聚物的生成，并将氧化剂直接还原成阴离子。本研究设计了具有Fe-N 3 S 1 构型的电荷限域铁单原子催化剂（Fe/SCN），通过限制氧化剂所获得的电子数实现了ETP介导的污染物活化氧化剂生成 1 O 2 。由于ETP和 1 O 2 的结合，Fe/SCN活化高碘酸盐（PI）体系表现出卓越的污染物降解性能。实验和DFT计算表明，Fe/SCN-PI*复合物具有强氧化能力以触发ETP，而电荷限域效应可使PI被单电子活化生成 1 O 2 。在Fe/SCN+PI体系中，ETP对污染物的100%选择性脱氯协同 1 O 2 的开环作用避免了低聚物的生成，实现了大分子污染物向小 ………………………………