主要观点总结
本研究通过热冲击合成法调控Pd1/CeO2催化剂中Pd单原子的局部环境，实现了低温下甲烷燃烧活性的显著提升。通过一系列表征技术揭示了其结构和电子性质与催化性能之间的关联。研究认为Pd1/CeO2-TS催化剂的高活性源于其独特的局部环境，包括配位不饱和的Pd–O物种和表面羟基，共同促进了氧活性的提升和C–H键活化能垒的降低。该发现为设计高活性的SACs提供了新的策略，并为理解活性位点的本征活性与催化剂整体性能之间的关系提供了深入的见解。
关键观点总结
关键观点1: 研究背景
甲烷燃烧对于减少温室效应和提高清洁能源利用效率至关重要。铈氧化物因其高氧存储能力而作为催化剂载体展现出卓越的性能。单原子催化剂因其最大化原子利用效率和独特的反应活性而受到广泛关注。
关键观点2: 研究目的
针对Pd SACs在甲烷燃烧中的活性受单原子局部原子结构和电子特性影响的问题，本研究旨在通过调控Pd单原子的局部环境来提升甲烷燃烧的催化活性。
关键观点3: 研究方法
本研究采用热冲击合成法（TS）调控Pd1/CeO2催化剂中Pd单原子的局部环境，并通过HAADF-STEM、XPS、DRIFTS和DFT计算等手段揭示其结构和电子性质与催化性能之间的关联。
关键观点4: 研究结果
研究发现，Pd1/CeO2-TS催化剂具有不饱和配位的Pd–O*活性位点，其处于非平衡的PdO3构型，被表面羟基物种所包围，显示出较高的甲烷燃烧活性。此外，该催化剂在水蒸气存在下显示出优异的稳定性和可逆性。
关键观点5: 研究展望
该研究为未来通过调整载体的电子性质和结构特征来优化单原子催化剂的活性提供了新思路。未来的工作将探索优化单原子催化剂的活性、稳定性和可扩展性，并拓展到其他类型的反应和不同的催化体系。
文章预览
甲烷作为一种关键的人为温室气体，其对全球变暖的潜在影响超过二氧化碳的20倍，这使得低温下甲烷的燃烧技术对于减少温室效应和提高清洁能源利用效率至关重要。铈氧化物（CeO2）因其高氧存储能力而作为催化剂载体展现出卓越的性能，尤其是在支撑钯（Pd）基催化剂时。单原子催化剂（SACs）因其最大化原子利用效率和独特的反应活性而受到广泛关注。尽管Pd1/CeO2催化剂在低温CO氧化中展现出高分散性Pd的益处，但关于Pd SACs在甲烷燃烧中的活性，不同研究却呈现出矛盾的结果。这些结果表明，甲烷燃烧的催化活性可能受到Pd单原子的局部原子结构和电子特性的显著影响。尽管如此，对于活性Pd SACs在甲烷燃烧中的本质理解仍然不足。针对这一问题，本研究通过热冲击合成法（TS）调控了Pd1/CeO2催化剂中Pd单原子的局部环境，实现了低温下甲烷燃烧活
………………………………
